Synthese einer neuartigen multifunktionalen organischen Substanz

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 12845 (2023) Diesen Artikel zitieren

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In dieser Studie verwendeten wir lösungsmittelunterstützte Mechanosynthesestrategien, um multifunktionale organisch-anorganische Nanokomposite zu bilden, die sowohl organische als auch anorganische Verunreinigungen entfernen können. Ein Verbundwerkstoff aus Zeolith X (Ze) und Aktivkohle (AC) wurde durch hochmodernes mechanisches Mischen in Gegenwart weniger Wassertropfen synthetisiert, um Ze/AC zu bilden. Das zweite Komposit (Ze/L/AC) wurde auf ähnliche Weise synthetisiert, dieses Komposit enthielt jedoch den Zusatz von Dinatriumterephthalat als Linker. Beide Materialien, Ze/AC und Ze/L/AC, wurden mittels Rasterelektronenmikroskop (REM), energiedispersiver Röntgenspektroskopie (EDS), Pulverröntgenbeugung (P-XRD) und Fourier-Transformations-Infrarotspektrometrie charakterisiert (FTIR), Accelerated Surface Area and Porosimetry System (ASAP) und thermische gravimetrische Analyse (TGA). Das SEM-EDS zeigte die Oberflächenstruktur und Zusammensetzung jedes Materials. Der Natrium-, Sauerstoff- und Kohlenstoffgehalt stieg an, nachdem der Linker Ze und AC verbunden hatte. Das P-XRD bestätigte die Kristallinität jedes Materials sowie der Verbundstoffe, während FTIR die Funktionsgruppen (C=C, O–H) in Ze/L/AC anzeigte. Die Schadstoffadsorptionsexperimente untersuchten die Auswirkungen von pH-Wert, Temperatur und Ionenstärke auf die Adsorption von Methylenblau (MB) und Co(II) für jedes Material. Bei der MB-Adsorption war die Reaktionsgeschwindigkeit erster Ordnung von Ze/L/AC (0,02 h−1) doppelt so hoch wie die von Ze/AC (0,01 h−1). Auch bei der Adsorption von Co(II) war die Reaktionsgeschwindigkeit von Ze/L/AC (4,8 h−1) außerordentlich höher als die von Ze/AC (0,6 h−1). Das Ze/L/AC-Komposit erreichte eine maximale Adsorptionskapazität von 44,8 mg/g für MB und 66,6 mg/g für Co(II)-Ionen. Die MB-Adsorption von Ze/AC und Ze/L/AC passte am besten in das Freundlich-Modell mit R2 von 0,96 bzw. 0,97, was auf eine mehrschichtige Adsorption hinwies. Bei der Co(II)-Adsorption stimmten die Daten mit R2 von 0,94 und 0,92 sehr gut mit dem Langmuir-Modell überein, was auf eine Monoschichtadsorption hinweist. Diese Ergebnisse zeigten, dass beide Materialien Chemisorption zeigten. Die Aktivierungsenergie von Ze/L/AC bei der MB-Adsorption (34,9 kJ mol−1) war höher als die von Ze/L/AC bei der Co(II)-Adsorption (26 kJ mol−1).

Die durch den übermäßigen Einsatz von Schwermetallionen und organischem Material in industriellen Prozessen verursachte Verschmutzung hat direkt und indirekt zur Einleitung von Abfallstoffen in Gewässer geführt, die Ökosysteme kontaminiert und das menschliche Leben beeinträchtigt1,2,3. Schwermetallionen wie Kobalt (II), Nickel (II), Chrom (VI), Blei (II) und andere können bereits in geringen Konzentrationen lebensgefährlich sein4,5,6,7. Die Toxizität von Kobalt, Nickel, Chrom und Blei kann bei 7 µg/L, 100 µg/L, 50 µg/L bzw. 5 µg/dL auftreten8,9. Schwermetalle wie Kobalt werden auf verschiedene Weise in die Umwelt freigesetzt, unter anderem durch die Verwendung von nicht radioaktivem Co in industriellen Prozessen und den Radionukliden 60Co und 58Co in der Medizin5. Es wurde berichtet, dass der Kobaltspiegel im Blut mit der erhöhten Muskelspastik verbunden war8. Ebenso können hohe Mengen an organischen Schadstoffen wie Farbstoffen und phenolischen Bestandteilen hochgiftig sein. Beispielsweise kann die Einnahme von Methylenblau (MB) starkes Schwitzen, Übelkeit, Erbrechen, neuronale Apoptose, Brennen und viele andere negative Auswirkungen auf die Gesundheit verursachen10,11.

Zur Filterung von Schwermetallen und Farbstoffen wurden verschiedene wirksame Methoden eingesetzt, darunter Umkehrosmose, Destillation und Adsorption. Allerdings ist es schwierig, eine kostengünstige und wirksame Methode zu finden. Beispielsweise ist die Umkehrosmose die am häufigsten angewandte Methode zur Wasserfilterung, allerdings verschwendet diese Methode oft eine erhebliche Menge Wasser12. Darüber hinaus entfernt der Umkehrosmoseprozess immer eine große Menge gesunder Mineralien im Wasser12. Destillation ist eine weitere gängige Methode, sie kann jedoch nur kleine Wassermengen filtern und kostet mehr Energie13. Unter den Methoden ist die Adsorption aufgrund ihrer hohen Effizienz und Kostengünstigkeit immer noch die effektivste Methode13. Die Adsorbentien können kostengünstig aus kostengünstigen Materialien wie landwirtschaftlichen Abfällen, Nanomaterialien und Polymeren hergestellt werden13. Diese Adsorptionsmittel können physikalisch und chemisch so konstruiert werden, dass sie bestimmte Verunreinigungen filtern. Beispielsweise wurden verschiedene Arten von metallorganischen Gerüstmaterialien (MOF), darunter Zr-MOFs, ZIF-8, ZIF-67 und KIUB-MOF-1, entwickelt, um bestimmte Metalle wie Blei, Quecksilber, Methylenblau und Methyl zu entfernen orange14,15,16.

Unter den Adsorptionsmitteln werden kohlenstoffbasierte Materialien und Silikatmaterialien aufgrund ihrer ungiftigen Natur und geringen Kosten häufig bei verschiedenen Umweltsanierungsmaßnahmen eingesetzt17,18,19. Ein solches auf Kieselsäure basierendes Material, bekannt als Zeolith, ist ein anorganisches Material, das aus Aluminiumsilikaten besteht, die Sauerstoffatome teilen, gleichmäßige Käfige, Hohlräume oder Kanäle bilden und als wirksames Absorptionsmittel zur Entfernung von Schwermetallen verwendet werden können19,20,21 ,22,23,24,25,26,27. Viele Studien haben gezeigt, dass kohlenstoffbasierte Materialien wie Aktivkohle als wirksames Absorptionsmittel zur Entfernung organischer Materialien wie Methylenblau in hoher Kapazität eingesetzt werden können31,32. Die große Oberfläche kohlenstoffbasierter Materialien unterstützt auch ihre Fähigkeit, Schwermetalle einzufangen33,34. Kürzlich haben mehrere Studien darauf hingewiesen, dass Zeolith und Aktivkohle, die durch Mechanosynthese hergestellt werden, in Umweltanwendungen eingesetzt werden können35,36,37.

Bei der mechanochemischen Synthese handelt es sich um einen Ansatz der grünen Chemie, der im Vergleich zu herkömmlichen Synthesen aus Lösung in der Regel deutlich weniger (oder manchmal gar keinen) Lösungsmittelverbrauch erfordert35,36,37,38. Auf dem Gebiet der Mechanochemie ist bekannt, dass die Zugabe kleiner Mengen eines Lösungsmittels zu den gemahlenen Feststoffen, in der Literatur als flüssigkeitsunterstütztes Mahlen (LAG) beschrieben, zu unterschiedlichen Produkten führen und die Geschwindigkeit der mechanochemischen Reaktion erhöhen kann35,36,37, 38. Dieses Verfahren kann alternative Synthesewege bieten und gelegentlich Produkte liefern, die durch Lösungschemie nicht erhältlich sind35,36,37,38.

In dieser Studie haben wir mittels LAG-Mechanosynthese ein neuartiges Verbundmaterial synthetisiert, indem wir Zeolithe über Dinatriumterephthalat mit Aktivkohle verknüpft haben, um ein multifunktionales Material zu bilden. Wir haben die Adsorptionsleistung von Zeolith-Aktivkohle (Ze/AC)-Verbundwerkstoffen mit Zeolith-Linker-Aktivkohle (Ze/L/AC) verglichen. Beide Materialien wurden auf ihre Adsorptionskapazität gegenüber MB- und Co(II)-Ionen bei verschiedenen Temperaturen, pH-Lösungen, Zeiten und in Gegenwart von Interferenzionen getestet.

Die folgenden Materialien wurden gekauft: Aktivkohle (Calgon Carbon Corporation), Zeolith 13X (8–12 Mesh, Aldrich Chemical Company), Dinatriumterephthalat (99 %, Alfa Aesar), Methylenblau (MB)-Pulver (J. T Baker Chemical Company). ) und Kobalt(II)-nitrat-Hexahydrat als Quelle für Co(II)-Ionen (99 %, Acros Organics BVBA). Alle anderen Chemikalien sind von analytischer Qualität und wurden von Aldrich Chemical Company (St. Louise, MO 68178, USA) bezogen.

Der Zeolith Der resultierende Verbundstoff (Ze/AC) wurde dann 24 Stunden lang auf 100 °C erhitzt.

Die Synthese des Ze/L/AC-Komposits verlief wie die des Ze/AC-Komposits, jedoch wurden bei dieser Synthese 2,0 g Dinatriumterephthalat (C8H4Na2O4) zusammen mit 2,0 g Ze und 2,0 g AC gemahlen und dann mit einigen Tropfen Wasser vermischt (0,5 ml). Das Produkt (Ze/L/AC) wurde 24 Stunden lang bei 100 °C im Ofen getrocknet. Zur Synthese des Ze/2L/AC-Produkts wurde die Masse des Linkers verdoppelt und bei 100 °C getrocknet.

Die Kristallstruktur jedes Materials wurde mithilfe von Pulverröntgenbeugung (P-XRD, Rigaku Miniflex II, Cu Kα Röntgen, Nickelfilter, Tokio, Japan) mit einem Scanbereich von 5° bis 90° untersucht. Die funktionellen Gruppen jedes Materials wurden durch Fourier-Transformations-Infrarotspektroskopie (FTIR, Shimadzu IR-Tracer 100, Kyoto, Japan) bestimmt. Die thermische Stabilität und Zersetzung der Verbundstoffe wurden mittels thermogravimetrischer Analyse (TGA, NETZSCH TG 209 F3) gemessen. Die Oberflächen und Porengrößen von Ze/AC und Ze/L/AC wurden bei 77 K mit einem Accelerated Surface Area and Porosimetry System (Micromeritics -ASAP 2020) gemessen.

Die Konzentrationen aller Lösungen in den Studien wurden mit einem Ultraviolett-sichtbaren Spektrophotometer (UV-VIS, Vernier, Oregon, USA) bei 665 nm für MB und 510 nm für Co(II)-Ionen bestimmt. Verschiedene bekannte Konzentrationen von MB (2 ppm, 4 ppm, 6 ppm, 8 ppm, 10 ppm) und Co(II) (100 ppm, 250 ppm, 500 ppm, 750 ppm, 1000 ppm) wurden mittels UV-VIS gemessen. Die Ergebnisse wurden bei der Erstellung der Kalibrierungskurven zur Bestimmung unbekannter Konzentrationen verwendet.

Die Oberfläche jedes Verbundwerkstoffs wurde mittels Rasterelektronenmikroskopie (REM, JEOL JSM-6060LV) gescannt. Während des Scanvorgangs wurde der Gewichtsprozentsatz jedes Elements im Verbundstoff durch energiedispersive Röntgenspektroskopie (EDS, Thermo Scientific UltraDry) bestimmt.

Für die MB-Adsorption wurden 0,02 ± 0,001 g jedes Adsorptionsmitteltyps (AC, Ze, Ze/AC, Ze/L/AC, Ze/2L/AC) in 100-ml-Nalgene-Flaschen mit 100,00 ml 10 ppm MB-Lösung gegeben. Für die Co(II)-Adsorption wurden 0,1 ± 0,001 g jedes Adsorptionsmitteltyps (AC, Ze, Ze/AC, Ze/L/AC, Ze/2L/AC) in 100-ml-Nalgene-Flaschen mit 10,00 ml 1000 ppm gegeben Co(II)-Lösung. Die Flaschen wurden 24 Stunden lang bei konstanter Temperatur (Raumtemperatur, 294 K) auf einen hin- und hergehenden Schüttler mit 125 U/min gestellt. Jeder Versuch wurde dreimal wiederholt. Die Adsorptionskapazität jedes Adsorptionsmittels wurde unter Verwendung von Gleichung berechnet. (1) 39:

Dabei ist qe die Adsorptionskapazität des Adsorptionsmittels (mg/g), Co die Anfangskonzentration von MB oder Co(II) in der Lösung (mg/L), Ce die Endkonzentration von MB oder Co(II) in der Lösung ( mg/L), V ist das Volumen der Lösung (L), m ist die Masse des Adsorbens (g).

In der MB-Isothermenstudie wurden verschiedene Massen von Ze/AC- und Ze/L/AC-Kompositen (0,04 ± 0,001 g, 0,06 ± 0,001 g, 0,08 ± 0,001 g, 0,1 ± 0,001 g) mit 100 ml einer 10 ppm MB-Lösung gemischt in 100 ml Nalgene-Flaschen. Die Flaschen wurden 24 Stunden lang bei 294 K mit 125 U/min geschüttelt. Die Co(II)-Isothermenstudie wurde unter Verwendung unterschiedlicher Gewichte von Ze/AC- und Ze/L/AC-Verbundadsorbentien (0,100 ± 0,001 g, 0,1500 ± 0,001 g bzw 0,2000 ± 0,001 g, 0,300 ± 0,001 g), auf die ein konstantes Volumen (10,00 ml) Lösung (1000 mg l−1 Kobalt) in 100-ml-Nalgene-Flaschen aufgetragen wurde. Anschließend wurden die Flaschen 24 Stunden lang bei Umgebungsbedingungen mit 125 U/min gerührt. Jeder Versuch wurde dreimal wiederholt.

Die prozentuale Entfernung (R%) wurde unter Verwendung der Gleichung berechnet. (2) 39:

Dabei ist R % der Prozentsatz an MB oder Co(II), der durch das Adsorptionsmittel entfernt wurde, Co ist die Anfangskonzentration von MB oder Co(II) in der Lösung (mg/L), Ce ist die Endkonzentration von MB oder Co(II) in Lösung (mg/L). Die Langmuir- und Freundlich-Modelle wurden angewendet, um die Adsorptionsisotherme von Ze/AC und Ze/L/AC zu vergleichen und zu bewerten. Die statistische Signifikanz der Daten wurde durch das Bestimmtheitsmaß (R2) bewertet.

Die Langmuir-Adsorptionstheorie beschreibt den Adsorptionsprozess, bei dem die Adsorbatadsorption auf eine Molekülschicht beschränkt ist31. Die linearisierte Modellgleichung ist in Gl. dargestellt. (3):

wobei qe die Adsorptionskapazität des Adsorptionsmittels (mg/g) ist, die nach Gleichung berechnet wurde. (1), Ce ist die Gleichgewichtskonzentration des Adsorbats (mg/L), Qm ist die gesättigte Adsorptionskapazität (mg/g), Kis die Langmuir-Konstante (L/mg).

Das Freundlich-Isothermenmodell berücksichtigt heterogene Adsorption, bei der die aktiven Stellen der Adsorbensoberfläche energetisch nicht einheitlich sind39. Die Freundlich-lineare Gl. (4) ist unten dargestellt:

Dabei ist qe die Sorptionskapazität im Gleichgewicht (mg/g). Ce ist die Konzentration von MB- oder Co(II)-Ionen im Gleichgewicht (mg/L). Kf (L/mg) und n sind die Freundlich-Isothermenkonstanten.

In der kinetischen Studie wurden 0,02 ± 0,001 g jedes Komposits (Ze/AC, Ze/L/AC) mit 100 ml einer 10 ppm MB-Lösung in 100-ml-Nalgene-Flaschen gemischt. Die Flaschen wurden bei Umgebungsbedingungen mit 125 U/min gerührt. Die MB-Lösungen wurden innerhalb von 24 Stunden extrahiert und analysiert. Für jedes Komposit wurden innerhalb von 24 Stunden insgesamt 10–11 Datenpunkte gesammelt. Jeder Versuch wurde dreimal wiederholt.

Die kinetische Untersuchung von T Co(II) wurde durchgeführt, indem 10 ml Co(II)-Lösung mit einer Anfangskonzentration von 1000 mg l−1 mit 0,1 ± 0,001 g Adsorptionsmittel in einer 100 ml Nalgene-Flasche gemischt wurden. Die Flaschen wurden bei Umgebungsbedingungen mit 125 U/min gerührt. Co(II)-Lösungen wurden entnommen und innerhalb von 24 Stunden analysiert. Für jedes Komposit wurden innerhalb von 24 Stunden insgesamt 10–11 Datenpunkte gesammelt. Jeder Versuch wurde dreimal wiederholt.

Das Modell pseudo-erster Ordnung und pseudo-zweiter Ordnung wurde angewendet, um die Adsorptionskinetikdaten beider Verbundwerkstoffe auszuwerten. Die statistische Signifikanz der Daten wurde durch das Bestimmtheitsmaß (R2) bewertet.

Die Gleichung pseudo-erster Ordnung wird im Allgemeinen wie folgt in Gleichung ausgedrückt. (5) 40:

Dabei ist qt die Adsorptionskapazität zu einem gegebenen Zeitpunkt t [h] (mg/g), qe [mg/g] die Adsorptionskapazität im Gleichgewicht (mg/g), k1 [h−1] ist die Reaktion erster Ordnung Geschwindigkeitskonstante.

Das integrierte Geschwindigkeitsgesetz modelliert, wie sich Reaktanten- und Produktkonzentrationen mit der Zeit ändern. Das linearisierte integrierte Geschwindigkeitsgesetz für eine Reaktion Pseudo-erster Ordnung Gl. (6) ist dargestellt:

wobei [C]t = Konzentration von C zu jedem Zeitpunkt t, [C]o = ursprüngliche Konzentration zum Anfangszeitpunkt, k1 = [h−1] die Geschwindigkeitskonstante erster Ordnung des Adsorptionsprozesses ist.

Die Gleichung pseudo-zweiter Ordnung wird in Gleichung (12)40 wie folgt dargestellt:

wobei [C]t = Konzentration von C zu jedem Zeitpunkt t, [C]o = ursprüngliche Konzentration zum Anfangszeitpunkt, k2 = [mg−1⋅h−1] die Geschwindigkeitskonstante zweiter Ordnung des Adsorptionsprozesses ist.

Zur pH-Untersuchung wurde der pH-Wert von MB- und Co(II)-Lösungen durch tropfenweise Zugabe von entweder 0,1 M NaOH oder HCl eingestellt und mit einem pH-Meter (Thermo Fisher Scientific, Orion 3 Star, Massachusetts, USA) getestet. 0,02 ± 0,001 g jedes Adsorptionsmittels (Ze/AC, Ze/L/AC) wurden zu 100,00 ml 10 ppm MB-Lösungen mit verschiedenen pH-Werten (2, 4, 6, 8 und 10) in den Nalgene-Flaschen gegeben. Anschließend wurden die Flaschen 24 Stunden lang bei konstanter Temperatur (294 K) mit 125 U/min geschüttelt. Jeder Versuch wurde dreimal wiederholt.

Für die Co(II)-Studie wurden 0,1 ± 0,001 g jedes adsorbierenden Ze/AC-Gemisches und Ze/L/AC-Komposits in 10,00 ml 1000 ppm Co(II)-Lösungen bei verschiedenen pH-Werten (2, 4, 6, 8, und 10). Jede Flasche wurde außerdem 24 Stunden lang bei 125 U/min und Umgebungsbedingungen geschüttelt. Jeder Versuch wurde dreimal wiederholt.

In der Ionenstärkestudie, die bei verschiedenen Konzentrationen von KNO3 (0,1 M und 0,01 M) für MB- und Co(II)-Lösungen durchgeführt wurde. Für MB wurden 0,02 ± 0,001 g jedes Adsorbens mit 100,00 ml 10 mgl−1 gemischt. Für Co(II) wurden 0,10 ± 0,001 g jedes Adsorbens zu 10,00 ml einer 1000 mgl-1 Co(II)-Lösung gegeben. Die Flaschen, die die behandelte MB- und Co(II)-Lösung enthielten, wurden über Nacht bei Umgebungsbedingungen mit 125 U/min geschüttelt. Jeder Versuch wurde dreimal wiederholt.

Die Temperatureffektstudie wurde bei 294 K, 303 K, 308 K und 313 K durchgeführt. Für MB wurden 100,00 ml von 10 mgl−1 MB mit 0,02 ± 0,001 g jedes Adsorptionsmittels in einem temperaturkontrollierten, schüttelnden Wasserbad 24 Stunden lang behandelt Geschwindigkeit von 5 U/min. Für Co(II) werden 10,00 ml 1000 mgl-1 Co(II) mit 0,10 ± 0,001 g mit jedem Adsorbens bei einer Geschwindigkeit von 5 U/min behandelt. Jeder Versuch wurde dreimal wiederholt.

Die Gleichungen 8, 9 und 10 wurden zur Berechnung thermodynamischer Parameter41 verwendet. Die statistische Signifikanz der Daten wurde durch das Bestimmtheitsmaß (R2) bewertet.

Gleichung 8 wurde zur Berechnung des adsorbierten Anteils verwendet:

wobei F der Anteil der im Gleichgewicht adsorbierten Metallionen ist, wobei F = (Fi − Fe)/Fi ist, Fi der Anfangsanteil ist; Fe ist ein Bruchteil im Gleichgewicht.

Die Änderung der freien Gibbs-Energie (ΔG) (KJ/mol−1) ist der thermodynamische Parameter, der unter Verwendung von Gleichung berechnet wird. (9) 42:

wobei ΔG die Gibbs-Änderung der freien Energie (KJ/mol−1) ist, Kd die thermodynamische Langmuir-Konstante für den Adsorptionsprozess (L/mg) ist, R die universelle Gaskonstante (0,0083144 kJ.mol-LK−1) ist,

Gleichung 10 wurde zur Berechnung der Entropie (ΔS) (kJ mol−1 K−1) und Enthalpie (ΔH) (kJ mol−1)42 verwendet:

Dabei ist ΔS die Entropieänderung (kJ mol−1 K−1), ΔH die Enthalpieänderung (kJ mol−1). T ist die Temperatur in Kelvin (K), R ist die universelle Gaskonstante (0,0083144 kJ mol LK−1).

Abbildung 1 zeigt die P-XRD-Analyse von Aktivkohle gekoppelt mit Zeolith (Ze/AC) und Ze/AC mit Dinatriumterephthalat-Linker (Ze/L/AC). Das P-XRD-Diagramm dieser Verbundwerkstoffe wurde mit dem P-XRD-Diagramm von reinem AC und Ze verglichen. Beide Verbundwerkstoffe zeigten Spitzen bei 6°, 10°, 12°, 15°, 20° und 23°, die mit (111), (220), (311), (331), (533) und ( 642) Kristallebenen von Ze (JCPDS 43-0168). Der runde Peak bei 25°, den Aktivkohle (AC), Ze/AC und Ze/L/AC aufwiesen, wurde der (002)-Ebene graphitischer Materialien zugeschrieben. Das Ze/L/AC-Komposit hatte Peaks bei 17°, 28°, 37° und 41°, die den (021), (006), (008) bzw. (024)-Ebenen des Terephthalat-Linkers zugeordnet wurden ( JCPDS 52-2146). Diese Ergebnisse stimmten mit früheren Studien überein43,44,45.

P-XRD von AC-, Ze-, Ze/AC- und Ze/L/AC-Komposit.

Abbildung 2 zeigt das FTIR der Ze/AC-Mischung und des Ze/L/AC-Komposits im Vergleich zu dem von Aktivkohle und Zeolith 13X. Die Bande bei 956 cm−1 und 740 cm−1 von Ze/AC und Ze/L/AC entspricht der asymmetrischen und symmetrischen Streckschwingung von SiO4 und AlO4 des Zeoliths 13X46. Die Bande bei 3510–3348 cm−1 kann der Hydroxylgruppe zugeschrieben werden47. Die anderen Banden des Ze/L/AC-Komposits bei 1550 cm−1 und 1381 cm−1 zeigen die C=C-Streckschwingung der aromatischen Gruppe in Dinatriumterephthalat an48. Die runden, schwachen Peaks bei 1620–1500 cm2 werden dem C=C von Aktivkohle zugeschrieben49,50.

FTIR von AC, Ze, Ze/AC und Ze/L/AC.

Die Abbildungen 3a und 4a zeigen die poröse Oberflächenmorphologie der Ze/AC-Mischung bzw. der Ze/L/AC-Verbundmaterialien. Beide Abb. 3b und 4b zeigten das Vorhandensein dominanter Elemente einschließlich C, Si, O, Al und Na. Die Aktivkohle trug den größten Teil des Kohlenstoffgewichts bei, während die Gewichtsprozente von Siliciumdioxid, Sauerstoff und Aluminium aus Ze stammten. Das Vorhandensein eines Terephthal-Linkers erhöhte die Gewichtsprozente von Kohlenstoff, Sauerstoff und Natrium im Ze/L/AC.

(a) Das SEM von Ze/AC und (b) Das EDS von Ze/AC.

(a) Das SEM von Ze/L/AC und (b) Das EDS von Ze/L/AC.

Die ergänzende Abbildung S1 zeigt die thermische Stabilität des Ze/L/AC-Verbundwerkstoffs. Der erste Gewichtsverlust betrug 16,2 % zwischen 25 und 424 °C, was auf den Feuchtigkeitsverlust zurückzuführen ist50,51. Der prozentuale Gewichtsverlust von 9,4 % bei 449 bis 649 °C war auf den Abbau des Linkers zurückzuführen. Schließlich war der Gewichtsverlust von 25 % auf die Zersetzung von Kohlenstoff zurückzuführen52. Die restlichen 47 % des Gewichts des Ze/L/AC-Verbundstoffs stammten von Ze. In der Studie von Masika und Mokaya aus dem Jahr 2013 wurde festgestellt, dass Zeolith bis zu 1000 °C thermisch stabil ist53.

Die Oberflächen von Ze/AC- und Ze/L/AC-Verbundwerkstoffen wurden mit einem Hochleistungsadsorptionsanalysator gemessen. Die Mengen der Stickstoffadsorption und -desorption sind in Abb. 5 dargestellt. Durch den Adsorptionsprozess wurde berechnet, dass die BET-Oberflächen der Ze/AC-Mischung und des Ze/L/AC-Komposits 618 m2/g und 445 m2/g betrugen , jeweils. Die durchschnittlichen Adsorptionsporendurchmesser des Ze/AC- und Ze/L/AC-Komposits betrugen 2,56 nm und 2,74 nm. Die große Porengröße des Ze/L/AC-Komposits kann die Adsorptionskinetik im Vergleich zu Ze/AC verbessern.

Stickstoffadsorptions-Desorptionsisotherme von Ze/AC und Ze/L/AC.

Die MB- und Co(II)-Adsorptionskapazitäten verschiedener Adsorbentien (AC, Ze, Ze/AC, Ze/2L/AC, Ze/LAC) sind in Abb. 6 dargestellt. Die Adsorptionskapazitäten wurden unter Verwendung von Gl. berechnet. (1). Es wurde festgestellt, dass das Komposit Ze/L/AC die höchste Menge an Methylenblau absorbierte, wobei jedes Gramm Ze/L/AC etwa 39 mg MB adsorbieren konnte. Ze adsorbierte die geringste Menge an Methylenblau (14 mg pro Gramm), schien jedoch bei der Adsorption von Co(II) (48 mg pro Gramm) hochwirksam zu sein. Wenn Ze mechanisch mit AC oder Linker gekoppelt wurde, wurde die MB-Adsorptionskapazität dieser Verbundstoffe gegenüber ihren einzelnen Komponenten deutlich erhöht. Bei der Messung der Co(II)-Adsorption von Ze/AC, Ze/2L wurde festgestellt, dass die Menge an adsorbiertem MB pro Gramm Ze/AC, Ze/2L/AC und Ze/L/AC höher ist als die auf Ze und AC /AC und Ze/LAC, alle Verbundstoffe adsorbierten etwas weniger als Ze, aber viel mehr als AC. Beim Testen des geeigneten Syntheseverhältnisses zur Herstellung von Zeolith gekoppelt mit Linker und Aktivkohle wurde beobachtet, dass der Verbund Ze/2L/AC geringere Adsorptionskapazitäten aufwies als Ze/L/AC. Die Screening-Ergebnisse zeigten, dass Ze/Ac- und Ze/L/AC-Verbundwerkstoffe ein großes Potenzial für die Entfernung von Umweltschadstoffen bieten.

Die Screening-MB-Adsorptionskapazität und Co(II)-Adsorptionskapazität von AC, Ze, Ze/AC, Ze/2L/AC und Ze/LAC.

Abbildung 7 zeigt die prozentuale Entfernung von Methylenblau- und Co(II)-Ionen für Ze/AC und Ze/L/AC. Die Entfernungsprozentsätze wurden unter Verwendung von Gleichung berechnet. (2). Im Allgemeinen wurde beobachtet, dass mit steigendem pH-Wert einer Lösung auch die prozentuale Entfernung zunimmt46,47. In unserer MB-Adsorptions-pH-Studie erreichte Ze/AC die höchste Adsorption von 75 % bei pH 7, während Ze/L/AC die höchste Adsorption von 83 % bei pH 10 zeigte. Bei pH-Werten über 7 sind Co(II)-Ionen vorhanden als Co(OH)240 ausgefällt. Daher ist der hohe Prozentsatz der Co(II)-Entfernung bei pH 8 und 10 sowohl auf den Niederschlags- als auch auf den Adsorptionsprozess zurückzuführen. Ähnliche MB- und Co(II)-Adsorptionstrends wurden in anderen Studien54,55 berichtet.

Auswirkungen des pH-Werts auf (a) MB-Entfernung durch Ze/AC- und Ze/L/AC-Komposite, (b) Co(II)-Entfernung durch Ze/AC- und Ze/L/AC-Komposite.

Die Ionenstärkestudie ist in Abb. 8 dargestellt. In wässrigen Medien zerfiel KNO3 in Kaliumionen (K+) und Nitrationen (NO3-), die mit Co(II)-Ionen und MB um die Oberfläche von Ze/AC und Ze/ konkurrierten. L/AC.

Die Wirkung verschiedener Konzentrationen von KNO3 (0 M, 0,01 M, 0,1 M) auf die (a) MB-Adsorptionskapazitäten von Ze/AC und Ze/LAC, (b) Co(II)-Adsorptionskapazitäten von Ze/AC und Ze/ L/AC.

Je stärker die Ionenstärke einer Spezies ist, desto stärker ist daher ihre Adsorptionsfähigkeit. Es wurde festgestellt, dass sowohl Ze/AC als auch Ze/L/AC in Abwesenheit von Kaliumnitrat (KNO3) mit Adsorptionskapazitäten von MB von 47 mg/g bzw. 39 mg/g eine viel bessere Leistung erbrachten. Es wurde festgestellt, dass sich die Verbundstoffe in den Co(II)-Adsorptionsstudien mit Adsorptionskapazitäten (40 mg/g) und (44 mg/g) für Ze/AC bzw. Ze/L/AC ähnlich verhalten.

Die Adsorption von MB und Co(II) wurde bei 294 K, 303 K, 308 K, 313 K durchgeführt, wie in Abb. 9a und 9b dargestellt. Mit der Erhöhung der Lösungstemperatur verbesserte sich auch die Leistung jedes Adsorptionsmittels. Im MB-Adsorptionsprozess war der Prozentsatz der von Ze/AC bei 308 K (90 %) und 313 K (92 %) adsorbierten MB höher als der von Ze/L/AC. Allerdings übertraf Ze/L/AC bei der Co(II)-Adsorption Ze/AC bei allen Temperaturen. Dies deutete stark darauf hin, dass Ze/L/AC für die Schwermetalladsorption besser geeignet war.

Der Einfluss der Temperaturen (294 K, 303 K, 308 K, 313 K) auf (a) den Prozentsatz an MB, der durch Ze/AC und Ze/L/AC entfernt wurde, und (b) den Prozentsatz an Co(II), der durch entfernt wurde Ze/AC und Ze/L/AC.

Die in den ergänzenden Abbildungen S2 und S3 dargestellten Van't-Hoff-Diagramme zeigen negative Steigungen, was darauf hindeutet, dass die Adsorptionsprozesse endotherm sind. Tabelle 1 zeigt die thermodynamischen Parameter ΔG, ΔH und ΔS, berechnet unter Verwendung der Gleichungen. (9) und (10). Alle ΔG-Werte erwiesen sich als negativ, was darauf hindeutet, dass alle Reaktionen spontan verliefen. ΔH und ΔS der Co(II)-Adsorptionsprozesse waren niedriger als die der MB-Adsorptionsprozesse. Diese Ergebnisse zeigten, dass die Materialien bei der Schwermetalladsorption energetisch günstiger waren.

Die zeitlichen Adsorptionskapazitäten von Ze/AC und Ze/L/AC wurden nach Gl. berechnet. (1) und in den ergänzenden Abbildungen S4 und S5 dargestellt. Es wurde beobachtet, dass die Adsorptionskapazität jedes Verbundwerkstoffs mit der Zeit zunahm. Bei den MB-Adsorptionen erreichte Ze/AC nach 21 Stunden die höchste Adsorptionskapazität (36 mg/g), während Ze/L/AC nach 20 Stunden die höchste Adsorptionskapazität erreichte. Bei den Co(II)-Adsorptionen erreichten Ze/AC und Ze/L/AC in den ersten drei Stunden die maximalen Adsorptionskapazitäten. Die Adsorptionsdaten wurden unter Verwendung eines pseudo-ersten kinetischen Modells und eines pseudo-zweiten kinetischen Modells ausgewertet und sind in Tabelle 2 dargestellt. Die Adsorptionsgeschwindigkeitskonstanten der Modelle wurden unter Verwendung von Gleichung berechnet. (5), (6) und (7). Der Korrelationskoeffizient R2 des Co(II)-Adsorptionsprozesses (0,90–0,95) war höher als der des MB-Adsorptionsprozesses (0,81–0,94). Sowohl Modelle erster als auch zweiter Ordnung zeigten, dass die Co(II)-Adsorptionsgeschwindigkeitskonstanten höher waren als die MB-Adsorptionsgeschwindigkeitskonstanten. Die Co(II)-Adsorptionsgeschwindigkeitskonstante erster Ordnung von Ze/L/AC (4,8 h−1) war höher als die von Ze/AC (0,6 h−1). Ebenso war die Geschwindigkeitskonstante zweiter Ordnung von Ze/L/AC ebenfalls höher als die von Ze/AC. Die kinetischen Daten deuten darauf hin, dass Ze/L/AC Verunreinigungen schneller absorbiert als Ze/AC, möglicherweise aufgrund der größeren Porengröße von Ze/AC, wie in unserer Oberflächenstudie angegeben. Basierend auf den vorherigen Studien deutete die gut angepasste Pseudo-Sekunden-Ordnung darauf hin, dass Chemisorption beteiligt war56,57,58,59,60,61,62,63,64,65,66.

Die Adsorptionskapazitäten verschiedener Massen von Ze/AC und Ze/L/AC auf MB und Co(II) sind in Abb. 10(a) und Abb. 10(b) dargestellt. Sowohl bei der MB- als auch bei der Co(II)-Adsorption nahm die Menge an adsorbiertem MB und Co(II) zu, wenn die Masse der Adsorbentien zunahm. Abbildung 10(a) zeigt, dass der Prozentsatz an MB, der durch verschiedene Massen von Ze/L/AC entfernt wurde, höher war als der von Ze/AC. In Abb. 10(b) war der Prozentsatz an Co(II), der durch Ze/L/AC entfernt wurde, mit 0,1 g und 0,3 g höher als der von Ze/AC.

Der Entfernungsprozentsatz von (a) MB und (b) Co(II) durch verschiedene Massen von Ze/AC und Ze/L/AC.

Die isothermen Adsorptionsdaten wurden unter Verwendung der Langmuir- und Freundlich-Gleichungen ausgewertet. (3) und (4). Die berechneten Parameter basierend auf Langmuir- und Freundlich-Modellen sind in Tabelle 3 dargestellt. Das Freundlich-Modell zeigt, dass Ze/AC und Ze/L/AC höhere Korrelationskoeffizienten (R2) von 0,96 und 0,97 für die MB-Adsorption aufwiesen, während das Langmuir-Modell dies zeigte die höchsten Korrelationskoeffizienten von 0,94 und 0,92 für die Co(II)-Adsorption von Ze/AC bzw. Ze/L/AC. Diese Ergebnisse deuten darauf hin, dass die MB-Adsorptionsdaten besser zum Freundlich-Modell passen, während die Co(II)-Adsorptionsdaten besser zum Langmuir-Modell passen. Das Langmuir-Modell zeigt, dass die maximalen MB-Adsorptionskapazitäten (Qm) von Ze/AC und Ze/L/AC 67,6 mg/g bzw. 66,6 mg/g betrugen. Wie im Langmuir-Modell gezeigt, war die Langmuir-Konstante von Ze/L/AC (0,02) höher als die von Ze/AC (0,003). Dies weist darauf hin, dass Ze/L/AC eine stärkere Affinität zu Co(II) aufweist als Ze/AC. Bei der MB-Adsorption zeigte Ze/L/AC auch eine stärkere Wechselwirkung mit MB als Ze/AC. Die Freundlich-Konstante (Kf) von Ze/L/AC (19,01) war viel höher als die von Ze/AC (0,05).

In den Tabellen 4 und 5 sind die Qm dieser Studien und anderer veröffentlichter Studien aufgeführt. Sowohl die Tabellen 4 als auch 5 zeigen, dass die gesättigten Adsorptionskapazitäten von Ze/AC und Ze/L/AC für Co(II) und MB höher waren als bei anderen gemeldeten Materialien. Diese Ergebnisse zeigen, dass Ze/AC und Ze/L/AC bei der Entfernung von Co(II) und MB gleichermaßen wirksam waren. Die mechanische Synthesemethode scheint die Adsorptionsfähigkeiten der Verbundwerkstoffe für Schwermetalle und Methylenblau gegenüber Ze und AC erheblich verbessert zu haben.

Mechanochemie bezieht sich auf den Einsatz mechanischer Kraft, wie z. B. Mahlen, um chemische Reaktionen anzutreiben36,37,38. Der mechanische Energieeintrag fördert den Bruch, die Bildung oder die Neuordnung von Bindungen, was zu chemischen Umwandlungen führt36,37,38. Diese Aktivierung von Bindungen macht sie anfälliger für eine chemische Kondensationsreaktion zur Entfernung von Wassermolekülen. Die beim Mahlen erzeugte intensive mechanische Energie kann zu einer lokalen Erwärmung der Reaktantenpartikel führen. Diese Erwärmung kann die Kondensationsrate erhöhen, indem sie die notwendige Aktivierungsenergie für das Aufbrechen und die Bildung von Bindungen bereitstellt. Darüber hinaus erhöht die durch den Mahlprozess erzeugte große Oberfläche die Wahrscheinlichkeit molekularer Kollisionen zwischen Reaktantenpartikeln. Infolgedessen kommt es während des Mahlvorgangs zu einer Neuordnung und Umverteilung der Atome fester Reaktantenpartikel, was zur Bildung neuer Produkte führt36,37,38. Die beim Mahlen ausgeübte mechanische Kraft zerstörte die Hydroxylgruppen (-OH)-Funktionsgruppen auf der Oberfläche von Zeolithen und Aktivkohle in der Reaktant-Linker-Funktionsgruppe –COOH, wie in Abb. 11 als gestrichelte Linien dargestellt.

Vorgeschlagener Adsorptionsmechanismus von Co(II) und Methylenblau (MB) durch Ze/L/AC.

Außerdem zeigt Abb. 11 die vorgeschlagenen Adsorptionsstellen für Ze/L/AC-Komposite, die in der Lage sind, Co(II) über einen Ionenaustauschprozess oder elektrostatische Anziehung zu adsorbieren. Der Fan et al. Eine Studie aus dem Jahr 2021 kam zu dem Schluss, dass Schwermetalle mit hoher Elektronegativität eine starke Affinität zum negativ geladenen O in der Si-O-Al-Struktur aufweisen81. Ebenso können sich die OH-Gruppen von Aktivkohle elektrostatisch mit Co(II)-Ionen verbinden82. Darüber hinaus können sowohl Zeolith X als auch Aktivkohle (AC) die Stickstoffatome von Methylenblau durch Wasserstoffbrückenbindung binden. Im Artikel von Ahmad et al. Laut einer Studie aus dem Jahr 2012 bildet die Aminogruppe von MB Wasserstoffbrückenbindungen mit der Aktivkohleoberfläche, die aus der Lokalisierung der Ladung resultieren83. Die Aktivkohle war auch in der Lage, eine organische Substanz wie Methylenblau durch Elektronendonor-Akzeptor-Wechselwirkung (EDA-Wechselwirkung) (π-π-EDA-Wechselwirkung) zu adsorbieren. Der π-π-EDA-Wechselwirkungsmechanismus wurde von Dimitrios et al. erklärt. und Wheeler-Studien83,84. Die π-π-EDA-Wechselwirkung wird optimiert, wenn ein Ring durch Elektronendonoren und der andere durch elektronenziehende Gruppen ersetzt wird [85]. Der Linker ist auch in der Lage, den Verbundstoff bei der Adsorption von MB durch die π-π-EDA-Wechselwirkung zu unterstützen.

Die Studie synthetisierte erfolgreich neues Zeolith mit Aktivkohle-Verbundwerkstoffen (Ze/AC und Ze/L/AC) durch flüssigkeitsunterstütztes Mahlen (LAG). Beide Verbundstoffe zeigten eine hohe Effizienz bei der Entfernung von Co(II) und MB aus wässrigen Medien. Ze/AC und Ze/L/AC hatten höhere maximale Adsorptionskapazitäten als andere ähnliche beschriebene Materialien. Die Kapazitäten von Ze/AC bei der Entfernung von MB und Co(II) aus wässrigen Medien betrugen 67,6 mg/g und 66,7 mg/g, während die MB- und Co(II)-Adsorptionskapazitäten von Ze/L/AC 66,6 mg/g und 66,7 mg/g betrugen 44,8 mg/g. Allerdings hat Ze/L/AC (4,8 h−1) eine schnellere Absorptionsrate als Ze/AC (0,6 h−1). Diese Studie bietet Einblicke in das außergewöhnliche Potenzial der LAG-Mechanosynthese zur Schaffung wirksamer Adsorptionsmittel für verschiedene Umweltanwendungen in der Zukunft. Der multifunktionale Verbundwerkstoff ist nicht nur in der Lage, Metallionen, sondern auch organische Verunreinigungen zu entfernen.

Die in dieser Studie präsentierten Daten sind auf Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Diese Arbeit wurde von der ägyptischen Regierung durch ein Stipendium des Kultur- und Missionsbereichs des ägyptischen Ministeriums für Hochschulbildung unterstützt. Der korrespondierende Autor würdigt Lawrence J. Sacks‘ Professur für Chemie.

Zentrum für angewandte Forschung an der Thomas Jefferson National Accelerator Facility und Abteilung für Molekularbiologie und Chemie an der Christopher, Newport University, Newport News, VA, 23606, USA

Ahmed Elmekawy, Qui Quach und Tarek M. Abdel-Fattah

Fakultät für Physik, Universität Tanta, Tanta, Al Gharbiyah, Ägypten

Ahmed Elmekawy

Fakultät für Naturwissenschaften, Universität Alexandria, PO Box 426, Ibrahimia, 21321, Alexandria, Ägypten

Tarek M. Abdel-Fattah

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AM: Datenkuratierung, formale Analyse, Schreiben – Originalentwurf. und QQ: Datenkuratierung, formale Analyse, Schreiben – Originalentwurf. . TMA-F.: Konzeptualisierung, Validierung, formale Analyse, Untersuchung, Ressourcen, Aufsicht, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung. Alle Autoren haben die veröffentlichte Version des Manuskripts gelesen und ihr zugestimmt.

Korrespondenz mit Tarek M. Abdel-Fattah.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Elmekawy, A., Quach, Q. & Abdel-Fattah, TM Synthese eines neuartigen multifunktionalen organisch-anorganischen Nanokomposits zur Entfernung von Metallionen und organischen Farbstoffen. Sci Rep 13, 12845 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-38420-2

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Eingegangen: 16. Februar 2023

Angenommen: 07. Juli 2023

Veröffentlicht: 08. August 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-38420-2

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